摘要
鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）雖然擁有高達 26% 的功率轉換效率（PCE），但其異質界面引起的不穩定性一直是一個難題。由于鈣鈦礦的熱膨脹系數高于 SnO2，鈣鈦礦/SnO2 界面處形成的面內拉伸應變是導致 PSCs 不穩定的原因之一。成均館大學 Nam-Gyu Park 教授團隊在 ACS Energy Letters 上發表的研究成果，提出了一種通過界面分子設計來調控應變的有效方法。他們利用帶有磷酸鹽和胺基團的雙功能分子磷酸乙醇胺（PEA）對 SnO2 層進行表面修飾，成功地實現了無應變鈣鈦礦薄膜，并顯著提升了器件的穩定性。研究團隊利用掠入射 X 射線衍射（GIXRD）、掃描電子顯微鏡（SEM）和時間分辨光致發光光譜（TRPL）等手段，對薄膜的結構、形貌和光電性能進行了深入分析。結果表明，PEA 修飾有效地釋放了鈣鈦礦/SnO2 界面處的拉伸應變，實現了無應變鈣鈦礦薄膜。基于 PEA 修飾 SnO2 的器件 PCE 從 22.87% 提升至 24.35%，非封裝器件在 1700 小時后仍能保持 93% 的初始 PCE，展現出優異的長期穩定性。
研究背景
PSCs 因其高效率、低成本等優點而成為近年來光伏領域的研究熱點。然而，PSCs 的長期穩定性一直是制約其商業化應用的瓶頸。其中，異質界面處的應變被認為是導致器件性能衰減的重要因素之一。鈣鈦礦材料與電子傳輸層材料（如 SnO2）之間存在較大的熱膨脹系數差異，在器件工作過程中容易產生應變，從而導致缺陷形成、離子遷移和界面分離等問題，最終影響器件的穩定性。
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研究方法
該研究采用 PEA 分子對 SnO2 層進行表面修飾，以調控鈣鈦礦/SnO2 界面處的應變。PEA 分子中的磷酸鹽基團可以與 SnO2 表面形成強相互作用，而胺基團則可以與鈣鈦礦前驅體中的有機陽離子相互作用，從而實現對鈣鈦礦薄膜結晶過程的調控。研究團隊利用 GIXRD 技術分析了鈣鈦礦薄膜的應變狀態，并通過 SEM 觀察了薄膜的形貌。此外，他們還利用 TRPL 光譜研究了器件的載流子動力學。
PSCs 的 EQE 光譜
重要性：上圖展示了 PSCs 的外部量子效率（EQE）光譜，可以用來評估器件在不同波長光照下的光電轉換能力。EQE 光譜可以反映出器件的光吸收特性以及載流子分離和收集效率。
研究結果分析：PEA 修飾后的器件在整個可見光范圍內都具有更高的 EQE，這表明 PEA 修飾有效地提升了器件的光電轉換能力。這可能是因為 PEA 修飾改善了鈣鈦礦薄膜的結晶質量和界面接觸，從而提高了載流子的分離和收集效率。
PSCs 的光強依賴性 J-V 曲線
重要性：上圖展示了 PSCs 在不同光強下的電流密度-電壓（J-V）曲線，可以用來評估器件在不同光照條件下的性能。通過分析 J-V 曲線的變化，可以了解器件的填充因子、串聯電阻和并聯電阻等參數。
研究結果分析： PEA 修飾后的器件在不同光強下都表現出更高的填充因子和更低的串聯電阻，這表明 PEA 修飾有效地改善了器件的電荷傳輸性能。這可能是因為 PEA 修飾減少了鈣鈦礦/SnO2 界面處的缺陷，從而降低了載流子的復合損失。
研究結果與討論
GIXRD 結果表明，在裸露的 SnO2 層上沉積鈣鈦礦薄膜時，會觀察到明顯的拉伸應變。而通過 PEA 修飾 SnO2 表面后，拉伸應變得到了有效釋放，實現了無應變鈣鈦礦薄膜。SEM 圖像顯示，PEA 修飾后的 SnO2 表面更加平整，鈣鈦礦薄膜的晶粒尺寸更大，結晶質量更高。TRPL 光譜結果表明，PEA 修飾有效地抑制了器件的非輻射復合，延長了載流子的壽命，從而提高了器件的效率。
基于 PEA 修飾 SnO2 的器件 PCE 從 22.87% 提升至 24.35%，開路電壓 (Voc) 達到 1.19 V，短路電流密度 (Jsc) 為 25.82 mA/cm2，填充因子 (FF) 為 80.76%。此外，非封裝器件在 1700 小時后仍能保持 93% 的初始 PCE，展現出優異的長期穩定性。相比之下，基于未修飾 SnO2 的器件在相同條件下僅能保持 66% 的初始 PCE。
MPA 和 PEA 修飾 SnO2 的濃度對 PSCs 光伏參數的影響及其重要性：此圖展示了不同濃度的 MPA 和 PEA 對 PSCs 光伏參數（Voc, Jsc, FF, PCE）的影響。通過比較不同濃度的修飾效果，可以找到最佳的修飾濃度，從而獲得最高的器件效率和性能。
研究結果分析：隨著 MPA 和 PEA 濃度的增加，器件的 PCE 呈現先上升后下降的趨勢。這表明適量的 PEA 修飾可以有效提升器件性能，而過量的修飾則會產生負面影響。這可能是因為過量的 PEA 會在 SnO2 表面形成過厚的絕緣層，阻礙電荷傳輸。
結論與展望
該研究通過利用界面分子 PEA 對 SnO2 層進行表面修飾，成功地實現了無應變鈣鈦礦薄膜，并顯著提升了 PSCs 的穩定性。研究結果表明，界面分子設計是一種有效調控異質界面應變、提升器件性能的策略。這項工作為制備高效穩定的 PSCs 提供了新的思路，并為鈣鈦礦太陽能電池的商業化應用奠定了基礎。
原文出處: ACS Energy Lett. 2024
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