-本研究相關參數圖表，整理至文末處-
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研究背景
PSCs 因其高效率、低成本等優點成為光伏領域的研究熱點，并展現出巨大的商業化潛力。在眾多 PSCs 結構中，反式結構（p-i-n）因其制備工藝簡單、可與柔性襯底兼容等優勢，備受關注。與傳統的正置結構 (n-i-p) 相比，反式結構 PSCs 具有更高的填充因子 (FF) 和更低的遲滯效應，使其在柔性、透明和疊層太陽能電池等領域具有更廣闊的應用前景。
然而，反式 PSCs 的性能仍落后于常規結構，其主要原因之一是界面缺陷導致的非輻射復合損失。為了提高反式 PSCs 的性能，研究人員通常采用功能劑進行表面修飾，例如在鈣鈦礦/空穴傳輸層界面引入有機小分子來鈍化缺陷，提高電荷提取效率。然而，分子的固有特性對最終器件性能的影響卻被忽視了。一些功能劑，例如常用的空穴傳輸材料 bathocuproine (BCP)，本身具有 n 型摻雜特性，可能會對器件性能產生不利影響。當 BCP 直接與鈣鈦礦接觸時，它傾向于從鈣鈦礦中提取電子，導致鈣鈦礦表面帶正電，形成不利于空穴傳輸的能帶彎曲，從而降低器件性能。
研究方法
1. 表面重構策略：化解 LC 分子負面影響，變廢為寶
為了解決上述問題，馮江山、劉生忠和方志敏團隊提出了一種表面重構策略，將 BCP 分子從潛在的 n 型摻雜劑轉化為高效的鈍化劑。該策略巧妙地利用溶劑和欠配位 Pb2+ 離子，將原本可能導致 n 型摻雜的 LC 分子轉化為高效的鈍化劑，實現了器件性能的突破。該策略包含兩個關鍵步驟：
l 溶解：首先，將 BCP 分子溶解在溶劑中，使其從鈣鈦礦表面脫附。該步驟的關鍵在于選擇合適的溶劑，既能有效溶解 BCP，又不破壞鈣鈦礦薄膜的結構。研究人員篩選了多種溶劑，最終發現異丙醇 (IPA) 具有最佳的溶解性和相容性。
l 捕獲：利用鈣鈦礦表面的欠配位 Pb2+ 離子捕獲溶解的 BCP 分子，使其重新結合到鈣鈦礦表面，形成更加穩定的化學鍵，并有效鈍化缺陷。該步驟的關鍵在于控制溶劑的揮發速度，使 BCP 分子能夠在鈣鈦礦表面均勻分布，并與欠配位 Pb2+ 離子結合。埋底界面和體相鈍化：雙重策略抑制非輻射復合。通過這種方法，BCP 分子不再直接接觸電子傳輸層，避免了 n 型摻雜效應，同時可以有效地鈍化鈣鈦礦表面的缺陷，提高器件的 Voc 和 FF。
2. 作用機制分析：多重表征揭示性能提升的關鍵
l 飛行時間二次離子質譜 (TOF-SIMS) 證實了 BCP 分子在鈣鈦礦表面的重新分布。與直接旋涂 BCP 的樣品相比，表面重構處理后的樣品中 BCP 分子更加均勻地分布在鈣鈦礦表面，表明 BCP 分子與鈣鈦礦形成了更強的化學鍵合。
l 掃描電子顯微鏡 (SEM) 和原子力顯微鏡 (AFM) 顯示 BCP 處理后的鈣鈦礦薄膜具有更平整的表面形貌和更大的晶粒尺寸，這有利于減少晶界缺陷和提高電荷傳輸效率。
l 紫外-可見吸收光譜和反射光譜 表明 BCP 處理可以提高鈣鈦礦薄膜的光吸收效率，從而提高器件的 Jsc。
l 紫外光電子能譜 (UPS) 和電容-電壓 (C-V) 測量 揭示了 BCP 處理可以優化器件的能級排列，減少缺陷密度，從而提高器件的 Voc 和 FF。
l 穩態和時間分辨光致發光 (PL) 光譜 表明表面重構處理可以有效鈍化鈣鈦礦表面的缺陷，延長載流子的壽命，從而提高器件的效率。
l 電化學阻抗譜 (EIS) 測量進一步證實表面重構策略可以降低器件的電荷傳輸阻抗，提高電荷提取效率，從而提升器件的 FF。
研究結果與討論_器件性能提升：效率和穩定性雙雙突破
研究結果表明，表面重構策略可以顯著提高 NiOx 基反式 PSCs 的器件性能。基于該策略制備的器件實現了 25.64% 的 рекорд 效率，開路電壓 (Voc) 明顯提高，短路電流 (Jsc) 達到 25.61 mA/cm2，填充因子 (FF) 高達 85.8%。此外，器件在暴露于環境條件約 1500 小時后仍保持了 80% 以上的初始效率，展現出優異的長期穩定性。瞬態光致發光 (TRPL) 和 PLQY 測試結果表明，CsFa 鈍化有效地抑制了非輻射復合，延長了載流子壽命，從而提高了器件效率。熱導納譜 (TAS) 測量進一步證實，CsFa 處理后的鈣鈦礦薄膜具有低的缺陷態密度。
結論與展望
這項研究開發了一種簡單有效的表面重構策略，通過減輕 LC 分子的不利影響，顯著提高了 NiOx 基反式 PSCs 的效率和穩定性。該策略為制備高性能反式 PSCs 提供了新思路，并為鈣鈦礦光伏技術的進一步發展奠定了基礎，推動鈣鈦礦太陽能電池技術的商業化應用。
本文參數圖:
Fig S4_展示了對照樣品和 CL-BCP 樣品的電流-電壓（J-V）遲滯曲線。說明表面重構策略可以有效地減少器件的 J-V 遲滯現象，這表明 CL-BCP 器件具有更好的電荷提取能力和更低的缺陷密度。
Fig S5_ 五種不同器件結構的光伏參數，包括對照樣品（CT）、在電子傳輸層上旋涂 BCP 的樣品（E-OS-BCP）、在電子傳輸層上經過表面重構處理的樣品（E-CL-BCP）、在鈣鈦礦層上旋涂 BCP 的樣品（S-OS-BCP）和在鈣鈦礦層上經過表面重構處理的樣品（S-CL-BCP）。表明表面重構策略可以顯著提高器件的效率。S-CL-BCP 器件的效率高，這表明將 BCP 應用于鈣鈦礦層并進行表面重構處理是最佳的器件結構。
Fig S9_(a) 開路電壓隨光強變化的關係，(b) 暗電流-電壓 (J-V) 曲線，以及 (c) 器件在空氣中的穩定性測試結果。表明表面重構策略可以提高器件的 Voc、降低暗電流，并提升器件的長期穩定性。
原文出處: Advanced Materials
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